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					巨力光電（北京）科技有限公司>>技術(shù)文章>>瞬態(tài)&穩(wěn)態(tài)耦合光學(xué)法測定TADF材料中的非輻射衰減率（3）
          
			
          
			
		
          
		
          
            
          
	    		
          
	    			
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           瞬態(tài)&穩(wěn)態(tài)耦合光學(xué)法測定TADF材料中的非輻射衰減率（3）
          
					
          
						閱讀：1323        發(fā)布時間：2022/8/11
						
          
							
				
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          熱激活延遲熒光（TADF）材料作為有機發(fā)光二極管（OLED）發(fā)射層是具有很大前景的材料，其主要優(yōu)點是通過將非輻射三重態(tài)轉(zhuǎn)換為輻射單重態(tài)，使OLED的內(nèi)量子效率達到*。除了具有系統(tǒng)間反向交叉率高（控制三重態(tài)轉(zhuǎn)換）的重要性外，最小化非輻射衰變過程對于實現(xiàn)高效率也非常重要。在這項研究中，我們提供了一種新方法，不僅可以量化TADF過程中涉及的最重要衰減率，還可以從瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實驗光學(xué)數(shù)據(jù)中分別量化單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰減率。此外，還研究了兩種非輻射衰變方式對內(nèi)量子效率的不同貢獻。最后，將該方法應(yīng)用于兩種TADF材料的實驗數(shù)據(jù)。
           
          主要內(nèi)容
           
          實驗結(jié)果
          該方法應(yīng)用于來自兩種Host-Guest系統(tǒng)的實驗數(shù)據(jù)，以薄膜的形式，一個包含25ACA，另一個包含26ACA作為發(fā)射TADF分子，在Zeonex作為主體中1wt%。
           
          兩種薄膜的PLQY和PLQYO2的實驗數(shù)據(jù)如表2所示。圖4顯示了實驗數(shù)據(jù)和結(jié)果擬合。該擬合再現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù)的TrPL和PLQYs。在這兩種情況下，其主要在26ACA的情況下，PLQYO2擬合顯示出與實驗值的差異（在25ACA中為0.12而不是0.15，在26ACA中為0.21而不是0.41）。一種可能的解釋是，在方程 (2) 和 (3) 中，我們認(rèn)為整個群體都被氧氣淬滅，而在實驗中可能并非*如此。與這種可能性一致，PLQYO2的擬合具有誤差。
           
          表2 兩種薄膜25ACA和26ACA的PLQY和PLQYO2實驗值。這兩個值代表擬合算法的兩個目標(biāo)
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          表2
           
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          圖4. 應(yīng)用于兩種TADF薄膜的全局?jǐn)M合結(jié)果：25ACA(a)和26ACA(b)。實驗TrPL衰減與結(jié)果擬合一起顯示。插圖表示PLQY和PLQYO2的實驗值和擬合值。
           
          提取的參數(shù)如表3所示，并顯示在圖5中以進行直接比較。結(jié)果表明，26ACA中的kf，kisc和krisc均較高，與之前在DPEPO中報告的相似(25ACA：kf=3.6E6 s−1；kisc=1.5E7 s−1；krisc=0.6E6 s−1. 26ACA：kf=4.3E6 s−1；kisc=2.7E7 s−1；krisc=1.8E6 s−1)。這項工作在于，我們還能夠估計單重態(tài)的非輻射衰減率和三重態(tài)，表明26ACA中的knrs幾乎比25ACA小兩個數(shù)量級，而knrt在兩者之間非常相似。我們觀察到與單重態(tài)的非輻射衰減率相關(guān)的誤差與其他參數(shù)相比相當(dāng)大。然而，這一事實是意料之中的，因為非輻射衰減率是對實驗結(jié)果影響最小的參數(shù)：knrs主要影響TrPL和PLQYO2的迅速衰減，但由于kf和kisc通常大兩個或三個數(shù)量級，knrs具有相對較小的影響。因此，擬合算法更難以正確估計它。
           
          表3 從擬合算法中提取的衰減率。誤差是從Jacobian矩陣計算出來的，Jacobian矩陣是擬合算法的輸出
           
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          表3

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          圖5. 從25ACA和26ACA的擬合算法中提取的衰減率圖
           
          最后一步，我們可以使用表1中所示的公式和提取率計算兩部薄膜的預(yù)期ELQY。得到的ELQY或IQE為25ACA的0.36和26ACA的0.69。計算IQE的傳統(tǒng)方法，假設(shè)ηS/T= 1，25ACA和26ACA的預(yù)測值分別為0.42和0.71。其中要注意，在這種情況下，PLQYs和ELQYs之間的差異很小，但如圖2所示，根據(jù)所考慮的具體比率，差異可能會大得多。
           
          使用完整的光電模型進行附加分析和進一步建模
          我們定義的模型不是特別復(fù)雜，只考慮了兩種激發(fā)態(tài)，假設(shè)磷光不存在。系統(tǒng)的復(fù)雜性可以通過包括額外的激發(fā)態(tài)來增加。然而，這種可能性需要定義新的方程，這將顯著增加未知參數(shù)的數(shù)量。在擬合算法中有大量自由參數(shù)可能會導(dǎo)致過度擬合，這會降低提取值的置信度。因此，我們遵循使模型盡可能簡單的前提。盡管如此，我們想在這里簡要討論如何在未來的研究中擴展所提出的模型。

          通過包括三重態(tài)的輻射衰變可以引入額外的復(fù)雜性。如果發(fā)現(xiàn)磷光對發(fā)射有顯著貢獻（即，如果從低溫下的瞬態(tài)光譜數(shù)據(jù)中清楚地觀察到），則可以在模型中輕松考慮通過使用kph項修改三重態(tài)方程。

          模型中可以包含的其他現(xiàn)象是湮滅過程，例如單重態(tài)-單重態(tài)、單重態(tài)-三重態(tài)和三重態(tài)-三重態(tài)湮沒。由于這些過程依賴于激子密度，因此包括使用不同激光強度進行的實驗將是有益的。此外，在這種情況下，方程變?yōu)榉蔷€性，因此有必要從獨立實驗或模擬中量化激子密度。

          最后，應(yīng)考慮激子-極化子猝滅的影響，以便對OLED器件中的IQE進行完整分析和有力預(yù)測。模型擴展是可行的。但顯然，需要額外的數(shù)據(jù)，例如來自完整設(shè)備的瞬態(tài)電致發(fā)光。TrPL在全載波貨單載波上作為擬合目標(biāo)。此外，還需要提供電荷載流子的數(shù)量，例如通過使用設(shè)備模擬。

          一旦使用這種簡單的ODE方法提取了整組激子參數(shù)，它們就可以用于一維全電光模型，例如Setfos。這個選項將允許通過考慮實際光學(xué)特性來模擬OLED整個堆棧和重要現(xiàn)象，例如輻射衰減率（Purcell 因子）和電荷/激子分布的空間依賴性，這是計算湮滅和激子淬火損耗時所必需的?？梢酝ㄟ^包括3D主方程模型添加更多詳細信息方程模型，該模型考慮了非局部激子能量轉(zhuǎn)移（Förster，Dexter），跨層界面的能量轉(zhuǎn)移和相關(guān)/不相關(guān)的能量紊亂。
           
          結(jié)論
          在這項工作中，我們研究了一個被描述為三級模型的TADF系統(tǒng)，包括單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰變。非輻射過程對EQE的影響已被深入研究和量化。

          介紹了一種以瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實驗數(shù)據(jù)（TrPL、PLQY和PLQYO2）為輸入數(shù)據(jù)的全局?jǐn)M合算法。除了確定kf，kisc和 krisc（它們本身可以通過簡單的TrPL擬合輕松推斷）之外，該算法還允許提取通常很難單獨評估的knrs和knrt。

          最后，我們將這種擬合方法應(yīng)用于兩種發(fā)光薄膜的實驗結(jié)果。分析結(jié)果表明，這兩種材料的速率非常相似，除了單重態(tài)的非輻射衰變在25ACA中幾乎比在26ACA中大兩個數(shù)量級。

          本研究旨在提供一種新的簡單方法來估計TADF發(fā)射器系統(tǒng)中的所有相關(guān)過程，從而更好地估計真實TADF OLED中的最大EQE。
          
					
          
                    					
          
						
						
					
          
				
          
			
          
      
          
      






          
	
          
		
          
			
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