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碳負載過渡金屬催化劑具有催化性能.金屬-有機框架化合物(MOF)衍生的碳材料具有較大的比表面積和氮雜原子,能錨定金屬原子.以MOF為金屬源和碳源,通過調控金屬組成和煅燒條件,制備了一系列碳負載金屬催化劑用于CO_2RR.(1)引入2-甲基咪唑為競爭性配體,在常溫下合成Ni-MOF前驅體,通過簡單的一步煅燒法成功地構建了限制在氮摻雜碳中的具有窄尺寸分布的微小鎳納米粒子.由于保護性的氮摻雜石墨化碳殼和在13至21 nm的窄范圍內均勻分布的微小鎳納米粒子,所獲得的氮摻雜碳負載鎳納米顆粒催化劑(Ni NPs@N-C)在-1.0 V下,CO生成的法拉第效率(FE)為96.8%,并且催化劑在24小時內仍具有穩(wěn)定性.(2)引入Cu離子和Sn離子為雙金屬源,在水熱條件下合成Cn Sn雙金屬摻雜的UIO-66為前驅體,利用Zr離子和有機配體將Cu離子和Sn離子分隔避免在高溫碳化過程中發(fā)生聚集,從而成功構筑了金屬離子均勻分布的碳負載Cu Sn雙金屬納米顆粒催化劑(Cu Sn@C),基于Cu和Sn雙金屬活性位點的協同作用,Cu Sn@C在-1.1 V下,CO生成的法拉第效率(FE)達75%,電流密度為2.7 m A cm~(-2).
MOF負載修飾氧化物
瑞禧WFF.2022.7
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